Liam je isprva dok je odrastao mislio postati profesionalni surfer, no na kraju je nakon završetka srednje škole šest mjeseci radio kao stolar te je slagao parkete i laminate po stanovima. Onda je na nagovor braće odlučio okušati sreću u Hollywoodu te se odseliti u SAD, a s obzirom da je sada megazvijezda - ta se odluka itekako isplatila. U SAD je tako preselio 2009. godine sa starijim bratom Chrisom koji je najpoznatiji po ulozi „Thora“ u filmskim adaptacijama Marvelovih stripova. Dok nisu postali poznati, živjeli su u kući svojeg menadžera, a Liam je prvu zapaženu ulogu ostvario u filmu "The Last Song" iz 2010. godine na čijem je snimanju upoznao i svoju buduću djevojku, a zatim i suprugu, pjevačicu Miley Cyrus.